由锂金属阳极、酯基电解质、富镍Li[NixCoyMn1-x-y]O2(NCM)阴极组成的锂电池已成为下一代储能技能的潜在候选者。但是，寻觅一种能高度兼容NCM阴极，一起在锂金属阳极表面构成安稳固体电解质界面(SEI)层的固体电解质是一个重大的应战。本文介绍了一种新的电解质添加剂—饱满的P2S5-CS2(PSC)溶液(1wt.%)，以润饰酯基电解质，可构成离子导电SEI来安稳锂金属。研讨发现，P2S5能够经过CS2溶解，该溶液能够促进原位构成含有无机Li−P−S化合物(锂离子导体，可能是Li3PS4)的安稳SEI，使无枝晶和高度可逆的锂金属阳极成为可能。由锂金属阳极、PSC润饰电解质和Li[Ni0.73Co0.10Mn0.15Al0.02]O2阴极组成的电池，具有高容量，高循环安稳性，在超过1500次循环后仍具有高库仑效率。

　　【研讨布景】

　　锂金属阳极(LMBs)作为一种极具发展前景的代替电池技能，受到了科学界和工业界的广泛重视。锂金属阳极的理论容量是传统石墨阳极的10倍(石墨，372mAhg-1，Li，3862mAhg-1)，并且它的电化学氧化复原的电位较低(相比标准氢电极，−3.040V);这些特性标明锂金属阳极有助于实现具有高能量密度的电池。锂金属阳极和高压Li[NixCoyMn1-x-y]O2(NCM)阴极(Li|NCM电池)作为有出路的高能电池技能，重新引起了研讨人员的爱好。

　　但是，在实践中，上述Li|NCM电池的优点被金属Li固有的高反响活性引起的电极−电解质界面极度不安稳所掩盖。一般来说，在充电过程中，Li的堆积是不均匀的Li|NCM电池引起了Li枝晶的成长，并导致了固体电解质界面(SEI)的开裂。因为SEI层的重新配置，这加速了锂离子与电解质的耗费，导致循环不良和库伦效率低。

　　Li|NCM电池的另一个关键缺陷是选择合适的电解质溶剂很有限。因为酯基电解质与高压NCM的阴极具杰出的兼容性，其在商用锂离子电池和Li|NCM电池中的运用比醚基和液体电解质更广泛。但是，因为其热力学不安稳，酯基电解质通常对锂金属阳极表面具有高反响活性，酯基电解质发生SEI是不安稳的。因此，合理规划酯基电解质，在锂金属上构成安稳的SEI 层是现在Li|NCM电池技能面对的重要应战。

　　在这项研讨中，一个新的饱满P2S5-CS2(PSC)溶液(1wt %)作为添加剂来润饰酯基电解质，电解质中包括0.8 M LiTFSI，0.2 M LiDFOB和0.05 M LiPF6 溶于体积比为3：1的EMC和FEC混合溶剂中。本研讨最大的新颖之处在于在酯基电解质中引进P2S5和CS2的组合硫化物作为添加剂，以进步其在LMBs中的有用型，尤其是经过CS2溶解P2S5的新方法(计划1a，1b)克服了P2S5在酯基溶剂中溶解度低的问题。一起，运用润饰的电解质能够有用的缓解Li枝晶(计划1c，1d)。

　　计划1 (a、b)PSC润饰的电解质制备工艺和(c、d)PSC润饰电解质与未润饰电解质有用性对比

　　【内容概况】

　　首要，运用未润饰和PSC润饰的电解质组装了 Li|NCMA73电池，以分析PSC添加剂对锂金属阳极上构成SEI的影响。SEI在榜首个周期后积累在锂金属阳极表面。成果标明，润饰电解质中的添加剂在按捺锂枝晶的构成和限制循环过程中对电解质的耗费方面起着重要作用。为了证明PSC润饰电解质对循环过程中堆积的 Li描摹的影响，组装了运用未润饰和PSC润饰电解质的 Li|Li对称电池进行测验。在未润饰的电解质中堆积的Li呈纤维和多孔状，尺度分布不均匀(图2a、b)。这种锂金属阳极表面的枝晶结构的表面积较大，加速了电解质的耗费，并在循环过程中发生很大一部分的“死锂”。相比之下，在润饰过的电解质中，锂金属阳极上堆积的描摹更细密(图2d、e)。在横截面SEM图画中，两者之间的锂金属阳极的表面描摹差异更显着(图2c、f)。在放电后，未润饰电解液中的锂金属阳极表面皱褶严峻，有残余的锂枝晶结构，而在润饰过的电解液中阳极表面在循环往后是润滑的(图2g-j)。

　　图2 从Li|Li电池中取得的未润饰和PSC润饰电解质在嵌锂脱锂后锂金属阳极的描摹。(a-c)未润饰和(d−f)润饰电解质的锂堆积SEM图画：(a，b，d，e)顶部和(c，f)横截面视图。放电后锂金属阳极(g，h)未润饰和(i，j)润饰电解质的(g，i)SEM和(h，j)AFM图画

　　为了探讨PSG添加剂对Li|Li对称电池电化学循环安稳性的影响，进行了恒电流循环测验。成果显现P-S键合的诱导化合物能够安稳SEI层，然后按捺“死锂”的构成。图3对比了Li|NCMA73电池在不同电解液下的循环功能。首要，未润饰和润饰过的电解质，在榜首次循环中表现出相同的电压曲线和可逆容量(图3a)。这意味着PSC添加剂没有电化学反响活性，不会对循环功能发生不利影响。未润饰电解液电池的容量在250次循环后急剧下降且不安稳。相比之下，电解液PSC润饰过的电池，在循环1500次后能有较好的容量(60%)(图3b)。在更高的充电倍率下，PSC添加剂的作用更加显着，润饰后的电池寿数比未润饰的电池长10倍(图3c)。

　　图3 未润饰和PSC润饰电解质的Li|NCMA电池的电化学功能。(a)电压曲线，(b)不同条件下Li|NCMA电池的周期寿数测验，(c)以4 mA cm−2进行充电/在6 mA cm−2放电。(d)Li|NCMA电池在实际条件下的电化学表征

　　【结论】

　　一种全新的饱满P2S5 CS2 (PSC)被用来润饰酯基电解质，以进步锂金属阳极的安稳性。无机P2S5盐能够溶解在由CS2中，然后克服它的低溶解度问题，这在之前没有报导过。一个含有Li−P−S化合物的安稳SEI能够构成在锂金属阳极表面，实现了无枝晶和高度可逆的锂金属阳极。PSC润饰电解质能够大大进步锂脱嵌的可逆性，并和高压NCMA73阴极有杰出的兼容性，即使在实际条件下，也展示了长效的循环安稳性。本文所提出的战略能够为开发高能量和高功率密度的有用锂金属电池电解质供给新的途径。

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